Optical and optoelectronic characterization of lead halide perovskites and its solar cells

Abstract

En esta tesis las propiedades ópticas (absorbancia y fotoluminiscencia) de la perovskita de yoduro de metilamonio y plomo desde temperatura ambiente hasta 15 K y su evolución con la degradación fueron estudiadas. La absorbancia presentó un fuerte comportamiento excitónico incluso a temperatura ambiente. La fotoluminiscencia presentó diferentes comportamientos con la temperatura al transicionar de fase cristalina. Se le atribuyó un origen de recombinación de excitón libre para la fase tetragonal de alta temperatura y un origen de recombinación de excitón localizado para la fase ortorrómbica de baja temperatura. La degradación, atribuida principalmente a la descomposición del metilamonio por radiación azul en el vacío, afectó mucho más a la fotoluminiscencia que a la absorbancia del material. Esta provocó un corrimiento de la transición de fase a mayor temperatura y una activación de la fotoluminiscencia por recombinación de excitón localizado a mayor temperatura. Esto se atribuyó al aumento de la concentración de estados de defecto. En la segunda parte se estudian celdas solares de la perovskita yoduro de metilamonio y plomo y de bromuro de cesio y plomo. En el primer caso se analiza su pérdida de eficiencia con la degradación. Ambos tipos de celdas fueron estudiadas con espectroscopias de intensidad modulada en un amplio espectro de frecuencias. Se implementaron varios modelos para analizar estas medidas. Las celdas de yoduro de metilamonio y plomo mostraron dos ciclos en las espectroscopias de intensidad modulada que fueron atribuidos a la dinámica de huecos y electrones. Por otro lado las celdas bromuro de cesio y plomo mostraron un ciclo no ideal que fue atribuido a una distribución de procesos de transporte y también presentó una dinámica asociada a las vacancias de iones bromuro en el límite de baja frecuencia.